赵永生/董海云团队在有机拓扑激子极化激元凝聚态方面取得重要进展
激子极化激元是激子与光子强耦合形成的玻色子准粒子,可以发生玻色-爱因斯坦凝聚,表现出超流、涡旋等新奇量子现象和激光、开关等光子学功能,在量子信息和集成光子芯片等领域具有重要应用前景。但是,激子极化激元的耗散属性不利于极化激元凝聚态的产生、传输以及操控。光学连续体束缚态(BICs)作为一种具有完美光限域能力的奇异拓扑态,可以提升激子极化激元寿命,促进低阈值极化激元凝聚;并赋予极化激元凝聚态新的拓扑自由度,有望突破激子极化激元传统认知与应用。然而,传统无机半导体存在明显的局限性:一是Wannier-Mott激子结合能低导致了BIC极化激元凝聚仅在低温下实现;二是缺乏原位可调性使得BIC极化激元凝聚态的动态拓扑调控极具挑战性,严重阻碍了BIC极化激元凝聚态的进一步发展与应用。
在国家自然科学基金委、科技部和中国科学院的支持下,化学研究所光化学实验室赵永生课题组和董海云课题组近年来一直致力于有机半导体激子极化激元研究,在激子极化激元传输、转换、激光、开关等方面开展了系列工作(J. Am. Chem. Soc.2011,133,7276-7279;J. Am. Chem. Soc.2018,140,13147-13150;Sci. Adv.2018,4,eaap9861;Nat. Commun.2021,12,3265;Adv. Mater.2022,34,2106095)。近日,他们与德国莱布尼茨固体材料研究所Y. Vaynzof教授和L. Ma研究员团队合作,通过系统设计有机半导体超表面,实现了基于连续体束缚态的室温拓扑可重构激子极化激元凝聚态。
研究人员利用有机半导体材料构建BIC超表面,凭借有机半导体材料的Frenkel激子属性和物化可调性,实现了BIC极化激元室温凝聚和拓扑调控。研究人员设计并构筑了有机半导体二维超表面,其能够支持两个携带不同拓扑电荷的连续体束缚态(图a-d)。采用双层聚合物夹有机半导体的三明治结构,有助于在有机半导体层中形成对称性保护的连续体束缚态。有机半导体较大的激子结合能和较大的激子振荡强度有助于Frenkel激子与BIC光子之间通过强耦合形成室温稳定BIC激子极化激元。凭借有机半导体Frenkel激子高稳定性和超表面BICs的超高品质因子,研究人员成功实现了室温低阈值BIC激子极化激元凝聚(图e-h)。并且,极化激元凝聚态在两个拓扑BICs上布居的成功观测,为极化激元凝聚态拓扑操控奠定了基础。进一步地,研究人员通过系统设计有机半导体超表面探索了极化激元凝聚态的拓扑操控。通过调整有机超表面的结构参数,对激子极化激元能带结构进行重整,实现了极化激元凝聚态在两个不同拓扑BICs之间的静态切换。在此基础上,研究人员提出了一种原位分子光异构化策略用于实时调控有机半导体超表面,从而动态调控激子极化激元能带结构,实现了极化激元凝聚态在两个不同拓扑BICs之间的动态切换(图i-k)。
该工作建立了一种利用有机半导体超表面连续体束缚态进行室温激子极化激元凝聚态拓扑操控的策略,对激子极化激元材料和器件的创新性研究具有重要指导意义。相关研究成果发表于Nature Communications(https://www.nature.com/articles/s41467-025-57738-1)。文章第一作者为化学所博士生闫星辰和莱布尼茨固体材料研究所M. Tang博士,通讯作者为化学所董海云研究员、赵永生研究员和莱布尼茨固体材料研究所L. Ma研究员。
有机半导体超表面中基于连续体束缚态的室温拓扑可重构激子极化激元凝聚态
光化学实验室
2025年3月27日
附件下载: