发展高能量密度电池技术对于推动我国能源结构转型升级、实现“双碳”目标具有重要战略意义。金属锂因其高理论比容量和低电势，被认为是下一代高能量密度电池的理想负极材料。然而，金属锂负极在不均匀沉积/剥离时容易形成枝晶、产生 “死锂”；同时，其充放电过程较大的体积变化会导致电极结构粉化，引起严重的界面副反应。这些问题导致锂金属电池循环性能差，且存在安全隐患。因此，设计高效稳定的金属锂复合电极并优化负极-电解质界面，对于提升锂金属电池的循环性能具有重要意义。

近年来，在科技部、国家自然科学基金委、中国科学院和北京市自然科学基金委的支持下，化学研究所分子纳米结构与纳米技术院重点实验室郭玉国课题组一直致力于锂复合负极结构设计及界面优化研究。在前期的工作中，课题组提出构建双层异质结构人工界面层用于保护金属锂负极，有效抑制了枝晶生长及界面副反应，实现了锂金属电池在高电流密度下的稳定循环（Adv. Mater.2023,35,2300350）；设计开发了超支化动态交联结构聚合物电解质，在金属锂表面形成具有高弹性的固体电解质界面层，提升了锂金属电池的低温循环稳定性（Angew. Chem. Int. Ed.,2024,63, e202316087）。

为进一步提升锂金属电池的能量密度，减少负极锂用量和降低非活性物质占比是行之有效的途径。然而，在有限锂量的实用条件下，负极“死锂”积累和电极粉化问题会严重影响锂金属电池的循环寿命。近期，该课题组与万立骏课题组合作提出了一种新型轻量化负极设计，采用超轻质聚酰亚胺（PI）替代传统铜箔集流体，并通过离子-配体交换化学反应和超薄锂技术构筑了PI-Ag/Li一体化复合负极。这一设计将负极非活性物质质量占比降低约50%，锂金属电池的能量密度提高约10%。研究发现，金属锂与银原子通过自发固溶扩散机制形成锂-银合金，引导锂均匀致密沉积，有效减少了锂枝晶和“死锂”的形成；同时，锂-银合金与PI之间的强范德华相互作用显著抑制了负极粉化。电化学测试结果表明，超轻质一体化复合负极设计有效提升了高比能锂金属电池实用化条件下的循环稳定性。此外，该复合负极具有高热稳定性和阻燃特性，能够在电芯热失控等极端条件下有效阻断热传递，提高了锂金属电池的热安全性。

相关研究成果发表于Science Advances期刊（Sci. Adv.,2024, 10, eadl4842）。论文第一作者为博士研究生张超辉，通讯作者为张娟副研究员、万立骏院士及郭玉国研究员。

PI-Ag/Li一体化负极结构与功能示意图

分子纳米结构与纳米技术院重点实验室

2024年4月10日