生物质是便宜易得、分布广泛的可再生碳资源，将其转化为高附加值化学品和液体燃料具有十分重要的意义。作为木质素生物质的重要组成部分，木质素是自然界储量丰富的可再生芳香碳资源。通过选择性加氢脱氧（HDO）反应，可以将木质素碳资源转化为高附加值的醚类化学品。然而，传统热催化HDO过程难以实现选择性断裂羟基C-O(H)键并同时保留醚C-O(R)键，因此需要针对木质素碳资源的结构特点开发绿色、高效的C-O键转化新方法和新技术。

在国家自然科学基金委、科技部和中国科学院的支持下，化学研究所胶体、界面与化学热力学院重点实验室、北京分子科学国家研究中心、化学研究所碳中和化学中心韩布兴课题组在生物质催化转化利用方面取得了系列成果（Acc. Chem. Res. 2023,56,3558-3571;Nat. Commun. 2024,15,2166;J. Am. Chem. Soc. 2022,144,1556-1571;Nat. Commun. 2022,13,2320;Angew. Chem. Int. Ed. 2022,61,e202209093;Nat. Commun. 2021,12,4534;Nat. Commun. 2021,12,584;Angew. Chem. Int. Ed. 2021,60,14405-14409;Angew. Chem. Int. Ed. 2021,60,21479-21485）。

近期，该课题组研究人员提出了电催化木质素衍生物（愈创木酚等）HDO制备环烷基醚的策略。不同于传统HDO方法优先断裂醚C-O(R)键生成醇类化合物，他们通过控制Pt和Co金属间的相互作用强度和方式，实现了芳香环高效加氢，且羟基C-O(H)键优先断裂，并同时保留醚C-O(R)键。研究发现，介孔碳上Co单原子位点（SASs）修饰的Pt 纳米颗粒（NPs），能够高效断裂羟基C-O(H)键，同时保留醚C-O(R)键。催化剂中的Pt NPs和Co SASs对于选择性断裂羟基C-O(H)键具有良好的协同作用，Pt NPs促进了芳香环的加氢，而Co SASs能够与羟基C-O(H)键中的O发生强相互作用，使得羟基C-O(H)键在Pt位点的催化作用下优先断裂。该工作开辟了木质素衍生物催化转化制备环烷基醚类化合物的新路线，为木质素碳资源转化利用提供了新的途径。

相关研究成果发表在近期的 Nature Catalysis（2024,DOI: https://doi.org/10.1038/s41929-024-01165-w）。文章的第一作者为吴睿智博士，通讯作者是孟庆磊副研究员和韩布兴研究员。

通过调节Pt-Co金属间相互作用实现木质素碳资源选择性HDO路径

胶体、界面与化学热力学院重点实验室

2024年6月13日